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这项研究提出了亚纳米空间限制策略
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我的未来不是梦

发布时间:2020-09-18 13:09     阅读次数:

  最近,刘健团队 微纳反应器与反应工程研究组研究员 大连化学物理研究所 中国科学院与天津大学梁吉教授团队和澳大利亚斯威本科技大学孙承华教授团队合作,通过亚纳米空间限制策略,开发Fe-Cu双单原子亚纳米反应器,用于电催化N2还原反应,为了实现NH3的高效合成,为电催化固氮提供新思路。

  单原子催化剂可以最大限度地利用活性物质,因此, 在电催化领域具有广阔的应用前景。目前,精确控制原子级活性位以满足特定反应仍然是单原子催化剂的瓶颈。这项研究提出了亚纳米空间限制策略,那是, 使用石墨化氮化碳独特的微环境的规则表面腔,精确地限制Fe-Cu单原子并调节其几何构型,建造“亚纳米反应堆”。研究发现,在高度受限的亚纳米反应堆中Fe-Cu催化活性中心与反应物的相互作用更强,在极其狭窄的密闭空间中独特的微环境形成了显着的协同效应,对于以氮还原反应为代表的多步电催化方法是更有利的。此外,结合第一原理模拟,发现这种协同作用来自独特的铁-铜配位,有效改变氮的吸收改善电子传递,并为氮还原反应提供额外的氧化还原电子对。这项研究提供了一种在亚纳米尺度上操纵催化剂活性中心的新策略。它还为亚纳米尺度上精确空间定位的新型催化剂的设计提供了思路。

  刘健的小组致力于研究微/纳米反应器中催化的基本理论,实现活性成分在纳米反应器中的精确定位。由研究小组制造的蛋黄蛋壳型Pd&ZnO @ carbon,Co-CoOx @ N-C,AuPt @ HMZS亚微米反应器,它的外壳可以保护催化核纳米粒子,禁止他们团聚,核与壳之间的空隙为异相催化反应中反应物的富集提供了独特的反应环境。从而改善活动能力, 催化剂的选择性和稳定性 功能 母校, 2018年 28, 1801737; 进阶 科学, 2019年 1900807; Natl。 科学 版本号, 2020年 在新闻); 金属纳米粒子区域被选择性地放置在哑铃室中,构建Janus型纳米反应器,显示出色的界面活动,提高两相硝基芳族氢化反应的反应效率(Angew。化学 诠释 埃德, 2017年 56 8459-8463); 选择要放置在空心球内部和表面的金属纳米粒子,系统研究纳米反应器在液相加氢反应中的空间限制作用(Angew。 化学 诠释 埃德, 2020年 在新闻); 提出了一种纳米反应器策略来合成负载型超小型双金属催化剂(《今日材料》, 2020年 在新闻); 通过缺陷工程铁掺杂的策略,开发铁掺杂的W18O49纳米反应器,同时实现高NH3收率和高法拉第效率(Angew。 化学 诠释 埃德, 2020年 59, 7356-7361)。

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